Bagi kalangan warga NU, Kiai Ali dikenal sebagai tokoh penting dalam membawa arah organisasi NU, yakni momentum kembali ke khittah 1926 bersama-sama dengan tokoh NU lainnya. Kiai Ali juga dikenal sebagai seorang tokoh reformasi sistem pendidikan Islam di pondok pesantren dengan model madrasi atau madrasah dengan menerapkan sistem penjenjangan di pondok pesantren. Hal ini sejatinya telah ia lakukan ketika sedang menuntut ilmu di Tremas. Selama di Tremas, Kiai Ali-lah yang menjadi penggerak modernisasi pondok pesantren Tremas menjadi sistem madrasah pada tahun 1932. Kesuksesan Kiai Ali dalam sistem pendidikan Pesantren Tremas barangkali menjadi ciri khas perhatian Kiai Ali terhadap sistem pendidikan pesantren di Krapyak. Selama Kiai Ali mengasuh pesantren Krapyak, tercatat beberapa pendidikan madrasah yang telah beliau dirikan, mulai dari madrasah diniyah pesantren hingga lembaga pendidikan modern. Hingga kini pendidikan berbasis madrasah yang diwariskan Kiai Ali Maksum Krapyak terus tumbuh dan berkembang pesat. Status dan peran Kiai Ali pun benar-benar menjadi sentris simbolisme dari berbagai jaringan baik kiai, santri, pejabat, akademisi, dan lainnya. “Catatan keteladanan dan kisah-kisah yang hadir dalam perjalanan panjang kehidupan Kiai Ali Maksum akan selalu dikenang santri-santrinya, terlebih keluarganya. Kisah-kisah ini juga menjadi warisan keteladanan bagi masyarakat luas.” -Prof. Dr. KH. Said Aqil Siraj, M.A ketua PBNU.